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Synthèse hydrothermale découplée de température et de pression de sous-carbone

May 26, 2024

Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 3616 (2022) Citer cet article

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La température et la pression du processus hydrothermique se produisant dans un réacteur discontinu sont généralement couplées. Ici, nous développons un système hydrothermique découplé de température et de pression qui peut chauffer la cellulose à une pression constante, abaissant ainsi considérablement la température de dégradation de la cellulose et permettant la production rapide de sphères de carbone submicroniques. Des sphères de carbone submicroniques peuvent être produites sans aucun temps isotherme, beaucoup plus rapidement que le processus hydrothermal conventionnel. L'eau à haute pression peut aider à rompre les liaisons hydrogène de la cellulose et faciliter les réactions de déshydratation, favorisant ainsi la carbonisation de la cellulose à basse température. Une analyse du cycle de vie basée sur la conception conceptuelle d'une bioraffinerie révèle que cette technologie entraîne une réduction substantielle des émissions de carbone lorsque l'hydrochar remplace le carburant ou est utilisé pour l'amendement des sols. Dans l’ensemble, le traitement hydrothermique découplé de température et de pression dans cette étude constitue une méthode prometteuse pour produire des matériaux carbonés durables à partir de cellulose avec un effet négatif en carbone.

La consommation de combustibles fossiles continue de produire une quantité croissante de CO2 (émission carbone positive, Fig. 1a), ce qui entraîne de graves conséquences telles que le changement climatique et l'acidification des océans. La biomasse lignocellulosique, comme le bois, l'herbe et les déchets agricoles (paille), composée de cellulose, d'hémicellulose et de lignine, est une ressource renouvelable et neutre en carbone1. L’utilisation de la biomasse présente un grand potentiel de réduction des émissions mondiales nettes de carbone2. L’utilisation traditionnelle de la biomasse, comme la combustion, la gazéification et la digestion anaérobie, est neutre en carbone. La conversion de la biomasse en matériaux carbonés, qui peuvent réaliser le stockage du carbone sous une forme solide stable, est une technologie à émissions négatives (NET) (Fig. 1a). Il a été rapporté que des émissions négatives de 7 à 11 Gt de carbone par an sont nécessaires dans le pire des cas, et de 0,5 à 3 Gt de carbone par an dans le meilleur des cas pour atteindre l’objectif de 2 °C3.

un Schéma des situations carbone positives, neutres en carbone et négatives en carbone. b Illustration de sphères de carbone submicroniques issues du traitement hydrothermal à basse température de matières premières à base de cellulose.

La cellulose, en tant que composant principal de la biomasse lignocellulosique (40 à 60 % ; base massique), est également le composant principal du papier et des textiles à base de coton4. La cellulose peut être convertie en matériaux carbonés5,6, en produits chimiques7,8 ou en éthanol9, dont la production dépend généralement fortement des combustibles fossiles. L’utilisation de la cellulose à haute valeur ajoutée devrait donc contribuer à atténuer la crise énergétique et le réchauffement climatique. La conversion hydrothermique de la cellulose peut produire des matières carbonées solides, de la biohuile liquide et des gaz combustibles (par exemple H2, CO et CH4)10,11,12. Les matériaux carbonés solides, c'est-à-dire l'hydrochar, peuvent être utilisés dans les électrodes de condensateurs, le traitement des eaux usées et les piles à combustible13,14.

Les réacteurs discontinus sont largement utilisés pour étudier le processus hydrothermal de substances insolubles dans l’eau en raison de leur facilité d’utilisation et de leur universalité. Cependant, dans un réacteur discontinu typique, la température et la pression sont couplées, ce qui rend difficile leur contrôle séparé, ce que l'on appelle « l'effet de la température » qui pourrait être essentiellement une combinaison de température et de pression. On sait généralement que la cellulose (cristalline) se décompose à ~210 °C15,16 à une pression de vapeur saturée de 1,9 MPa. Cependant, lorsque la température augmente de 100 à 210 °C, la pression augmente de 0,1 à 1,9 MPa, c'est-à-dire un processus hydrothermal couplé température et pression (CTPH). Par conséquent, il n’est pas clair si cette conséquence est causée par la température, la pression ou les deux. Autrement dit, si la pression change, la température de dégradation peut également changer en conséquence.

200 °C) to break the refractory hydrogen bonds in the structure43,44. In this study, the high-pressure water can help to destroy the hydrogen bonds in cellulose and thus promote the degradation of cellulose at low temperatures (117 °C). The presence of C–D bonds also indicates activation of the C–H bonds in cellulose molecules, leading to the formation of C–C bonds, thus promoting the process of carbonization. It has been reported that the dehydration of cellulose is catalyzed by sulfuric acid45. In this study, the high-pressure water may also act as a Brønsted acid catalyst with the release of H+ and OH– with high energies, which catalyzed the dehydration of cellulose, an essential step in hydrochar formation./p>